PdAu(111)表面上一氧化氧化碳反应的第一性原理研究
Catalytic activity of PdAu(111) surface for CO oxidation: A first-principles study
摘要
本文采用基于平面波赝势的第一性原理方法并结合弹性能带模拟，研究了Pd修饰的Au（111）表面上CO的氧化过程。 研究发现：只有近邻的Pd原子结构才能催化CO+O2反应。重要的是，Pd dimer 上一氧化碳氧化通过两步反应机制进行，即CO+O2--OOCO--CO2+O；形成中间产物（OOCO）所需要克服的反应能垒为0.29eV，但Pd trimer上的能垒为0.69 eV。 理论计算研究表明：PdAu（111） 表面上， Pd dimer 具有高的催化CO+O2反应的能力，反应是通过association mechanism（AM）机制进行的。Abstract
Employing the first-principles pseudopotential plane-wave methods and nudged-elastic-band simulations, this paper studied the reaction of CO oxidation on Pd-decorated Au(111) surface. It found that the contiguous Pd ensembles are required for the CO + O2 reaction. Interestingly, Pd dimer is an active site for the two-step reaction of CO+O2--OOCO -- CO2+O, and a low energy barrier (0.29 eV) is found for the formation of the intermediate metastable state (OOCO) compared to the barrier of 0.69 eV on Pd trimer.The calculated results indicate Pd dimer is highly reactive for CO oxidation by O2 via association mechanism on Pd-decorated Au(111) surface. 关键词
计算物理/金团簇/一氧化碳氧化/第一性原理计算Key words
computational physics and chemistry/gold cluster/CO oxidation/first-principles calculation引用本文复制引用
袁定旺,刘自然.PdAu(111)表面上一氧化氧化碳反应的第一性原理研究[EB/OL].(2012-03-31)[2025-12-22].http://www.paper.edu.cn/releasepaper/content/201203-867.学科分类
化学/材料科学/物理学
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